目前，基于锂离子插层化学的传统锂离子电池已经无法满足各种新兴领域对锂电池能量密度的需求。因此以高能量密度著称的锂金属电池作为最具潜力的电池体系再次引起了研究人员的广泛关注。在所有锂金属电池中无负极锂金属电池(AF-LMB)可以将全电池能量密度推向极致，超过450 Wh kg-1，被视为高能量密度锂金属电池的终极选择。
然而，相比含有负极材料的锂电池，无负极锂金属电池失去了负极宿主材料的保护或来自负极侧的锂补偿，在循环过程中任何不可逆的活性锂损失都会直接体现在电池容量的损失上，导致电池较低的容量保持率。因此，如何在保持高能量密度的同时提升循环寿命是目前无负极锂金属电池面临的最大挑战。
近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心清洁能源实验室E01组林良栋博士，在索鎏敏特聘研究员的指导下，从正极材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 10.1002/anie.202017063）、负极集流体（Adv. Energy Mater. 2021, 10.1002/aenm.202003709）等方面入手展开系列研究（图1），并提出切实可行的综合解决方案，旨在进一步延长无负极锂金属电池在高能量密度下的循环寿命。
从正极材料入手，针对目前锂负极库伦效率低、活性锂损失严重的问题，提出了利用富锂正极材料中过量的活性锂来补偿负极侧锂损耗的方案，实现了无负极锂金属电池循环寿命的延长。
该方案使用了一种富锂Li2[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2（名为Li2NCM811）三元层状材料作为正极（图2a），Li2NCM811材料的锂含量是传统Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2（名为NCM811）材料的两倍，在首次充电过程中会释放出大量的锂离子作为锂补充剂，以抵消后续循环中的不可逆锂损失。
随后，Li2NCM811也完成了它作为锂供体的使命，转变为NCM811正极继续参与到电池循环中（图2a）。相比于普通的补锂添加剂，Li2NCM811中的锂源可以100%转化成活性锂，不会残留其他非活性物质导致电池整体能量密度降低。
使用Li2NCM811材料作为正极的无负极软包电池在电解液加入量有限（E/C比为2g Ah-1）的条件下循环100次的容量保持率为84%，其电芯能量密度高达447 Wh kg-1（图3）。
从负极侧入手，探寻锂负极库伦效率低、活性锂损失严重的问题的本质，是因为锂金属在负极侧沉积会自发的形成枝状的疏松多孔形貌（图5b），这种高比表面积的形貌又会进一步加剧锂和电解液之间的不可逆反应，损耗活性锂。
其次，锂负极剥离过程中，枝状锂的不均匀溶解，又极易导致锂的末端处与集流体断开连接，失去电化学活性，形成所谓的“死锂”，进一步损耗活性锂，导致电池容量快速衰减。为此，一种用于无负极锂金属电池的新型液态金属涂层集流体（E-Cu）被设计出来，用于诱导锂在集流体上外延致密生长（图5a），减少不可逆副反应和“死锂”的生成，进而提高无负极锂金属电池的容量保持率。
将Cu集流体替换为E-Cu后，无负极软包电池的容量保持率在电解液加入量有限（E/C比为2g Ah-1）的条件下从66%提高到84%，其电芯能量密度高达420Wh kg-1（图6）。