进展 | 1T-TiSe? 中发现等离激元随电荷密度波带隙的演化

来源: 中科院物理所

发布日期: 2022-11-02 12:00:01

本文报道了中国科学院物理研究所在1T-TiSe2材料中观察到的等离激元随电荷密度波带隙演化的研究成果。通过高分辨电子能量损失谱实验,研究人员揭示了等离激元的衰减机制及其与电荷密度波带隙的温度依赖关系,为理解多体相互作用和调控等离激元性质提供了新的视角。

等离激元描绘了电⼦体系中由库伦相互作⽤产⽣的电⼦密度集体振荡⾏为,是凝聚态物理中最基本的元激发之⼀,⾃1951年由David Pines和David Bohm提出后就备受关注。⽬前,等离激元的研究已经发展出了等离激元光⼦学等相关学科,在⽣物医学、光通讯等⽅⾯有着⼴泛的应⽤前景。通常,等离激元存在于⾦属、半导体以及半⾦属中,其特征与体系中电⼦与其它准粒⼦(如空⽳、声⼦等)之间的多体相互作⽤密切相关。

因此,等离激元的研究可以揭示系统中由于各种多体相互作⽤引起的相变的物理图像。1T-TiSe2是⼀种⼴受关注的准⼆维半⾦属材料。它稀薄的载流⼦浓度导致了系统中的弱电⼦屏蔽作⽤,这使电⼦-空⽳相互作⽤与电⼦-声⼦相互作⽤等多体相互作⽤对其物性起到了决定性的影响。

⼀⽅⾯,1T-TiSe2因其电⼦-空⽳相互作⽤被认为是激⼦绝缘体的重要候选体系,特别是,之前有研究声称观测到了1T-TiSe2中等离激元的软化⾏为,被认为是激⼦绝缘体的决定性实验证据[A. Kogar et al., Science 358, 1314 (2017)]。

另⼀⽅⾯,1T-TiSe2因在195 K左右发⽣的电荷密度波(Charge Density Wave,CDW)相变,⼤量研究认为电⼦-声⼦相互作⽤在其中发挥了重要作⽤。综合以上两点,研究1T-TiSe2中的等离激元是揭示其中重要的电⼦-空⽳与电⼦-声⼦相互作⽤的重要途径,⽽⾼分辨电⼦能量损失谱是研究等离激元性质的重要⼿段之⼀。

中国科学院物理研究所所/北京凝聚态物理国家研究中⼼表⾯物理国家重点实验室SF06组博⼠⽣林⼦荐在朱学涛研究员和郭建东研究员的指导下,与SF06i组的张坚地研究员,物理所⽯友国研究员及其博⼠⽣王翠⾹、⻄班⽛Donostia国际物理中⼼的V. M. Silkin和E. V. Chulkov教授等展开合作,利⽤⾃主研发的具有能量-动量⼆维解析能⼒的⾼分辨电⼦能量损失谱仪,在实验上观测到了1T-TiSe2中等离激元⾊散随温度的变化,并结合理论计算揭示了1T-TiSe2中的多体相互作⽤特性。

实验结果展示了等离激元在偏离q = 0之后产⽣了迅速衰减,使⽤基于含时密度泛函计算的损失函数理论上证明了观察到的等离激元衰减源于朗道衰减机制,因此不可能在⼤动量的电荷-空⽳配对波⽮处观察到等离激元软化。之前研究声称观测到等离激元的软化来源于其动量与能量分辨率不⾜,将能量接近的声⼦⾊散误认为了等离激元软化的特征。

此结果澄清了1T-TiSe2中等离激元软化的相关实验问题,并指出寻找固体中激⼦绝缘体存在的证据仍然是⼀个有待探索的问题。实验结果发现1T-TiSe2的等离激元寿命与CDW带隙有着类似的温度依赖关系,⽽且与带间跃迁有关的⾼频介电函数会导致等离激元能量在CDW相变温度附近有额外的下降,说明了带隙对等离激元的性质具有重要影响。

作者使⽤了⼀个包含CDW带隙引起的带间跃迁的介电函数模型,通过改变由CDW带隙引起的带间跃迁的能量与阻尼,成功重现了实验观察到的等离激元的温度依赖⾏为。此结果揭示了半⾦属中等离激元对带隙的敏感响应,并提供了⼀种调控等离激元寿命与能量的思路,将为后续的⼯作起到了抛砖引⽟的作⽤。

这⼀研究成果以“Dramatic Plasmon Response to the Charge-Density-Wave Gap Development in 1T-TiSe2”为题发表在近期的Physical Review Letters上[Phys. Rev. Lett. 129, 187601 (2022)]。

相关⼯作得到国家重点研发计划,国家⾃然科学基⾦,中国科学院战略先导(B),中国科学院⻘年创新促进会等计划的资助。

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