反常能斯特效应(anomalous Nernst effect,ANE)是一种横向的热电效应,即铁磁材料在受温度梯度影响时产生的一种与温度梯度方向和自发磁化方向相垂直的电势差。反常能斯特效应克服了正常能斯特效应需要在强磁场下才能实现的缺点,并且所产生热电压方向与热流方向相互垂直。因此,基于此效应制作的热电模块具有良好的延展性与方向性,在热电器件应用方面具有独特的优势。
图1a,图1b展示了这一效应的应用示意图和微型热电转换装置演示图。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室M03组沈保根院士团队长期致力于新型永磁材料的探索研究。
近期,该团队的陈允忠研究员、胡凤霞研究员、孙继荣研究员及博士研究生李明航,博士后胡新哲等与怀柔研究部HM-T03组吴泉生副研究员,理论室T03组翁红明研究员、博士研究生皮涵琦以及先进材料实验室张庆华副研究员等合作,对Fe-Pt系永磁薄膜中的反常能斯特效应进行了系统研究。
研究表明,Fe3Pt合金薄膜在室温下具有巨大的反常能斯特效应(Syx ≈ 2 μV·K-1),约为Fe薄膜(Syx ≈ 2 μV·K-1)的10倍。此外,Fe3Pt薄膜也具有较大的矫顽力(HC ≈ 1300 Oe),在无外磁场下的新型热电器件方面显示出巨大的应用潜力。
该研究利用Pt 5d态与Fe 3d态之间存在的较强的共价杂化,以及较强的自旋-轨道耦合作用,利用分子束外延技术(MBE)生长了Fe3Pt薄膜,并利用高分辨透射电子显微镜(STEM)对样品进行表征,显示了Fe3Pt薄膜的高质量外延生长。另外,通过测量Fe3Pt的ANE发现其反常能斯特系数Syx相比于FePt提高了近4倍。
为进一步确定Fe3Pt中的ANE是来源于横向热电导率αyx的内禀性质还是塞贝克/霍尔效应的外禀性质,对纵向电阻率(ρxx)、纵向热电势,即塞贝克系数(Sxx)和反常霍尔电阻率(ρyx)进行测量。发现横向热电导率αyx在230K达到最大值4 A·K-1m-1并在室温时接近饱和。其数值大约是FePt薄膜的5倍,与先前所报道的Co2MnGa相近,大于Fe3Al薄膜和Co3Sn2S2。
对电子结构和横向热电导率αyx进行了第一性原理计算,发现Fe原子中的3d电子与Pt原子中5d电子之间的杂化与Fe3Pt中较强的SOC在费米面附近的能带形成一系列能隙,从而引入巨大的贝瑞曲率。这种巨大的贝瑞曲率被认为是较大ANE与横向热电导率的内禀来源。其理论计算的αyx随温度的变化曲线与实验相符。
通过对先前工作的总结,发现在具有大ANE的铁磁材料中,只有Fe3Pt展现出了巨大的矫顽力。
此外,与传统铁磁体进行比较,Fe3Pt中ANE系数随磁化强度的变化关系处于拓扑非平庸区域,该结果也表明了Fe3Pt中的大ANE源于强SOC导致的贝瑞曲率拓扑增强效应。相关工作已发表在Advanced Materials上,该工作还得到了安徽大学王守国教授在薄膜生长以及北京师范大学熊昌民副教授在热导率测量等方面的合作支持,并获基金委基础科学中心以及科技部重点研发计划和中科院人才计划等项目的支持。