晶体相变广泛存在于自然界和现代工业生产中,如地球地幔,工业冶金、记忆合金和人造钻石等。晶-晶相变比常见的熔化和结晶更复杂,主要体现在如下方面:子相和母相间晶格对称性通常缺乏群-子群对称性,使相变路径一般为一个多步过程;子相的形成生长有扩散型和集体(马氏体)型等多种机制;相变中伴随着晶格的扭曲,影响相变动力学;晶体缺陷和不同晶体界面类型使相变更复杂。
一个典型的晶-晶相变包括四个阶段:亚临界核形成和消失的孵化期、形成临界核、过临界核的生长和融合以及多晶的晶畴熟化。相变中的晶核融合过程对于相变速率和产物的材料性质具有显著影响。这些过程在原子分子系统中发生得太快,难以观测其微观尺度的动力学过程。而由微米大小胶体粒子组成的系统可以突破这一极限,可在单粒子精度上研究相变过程中的微观动力学。
近日,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心软物质物理实验室SM07组特聘研究员彭毅、美国宾夕法尼亚大学Arjun G. Yodh课题组、香港科技大学物理系韩一龙课题组合作,以直径可调的温敏微胶小球组成的多层胶体晶体薄膜为模型研究晶-晶相变。该团队在前期研究多层正方晶格到三角晶格相变阶段I、II和III中的单个晶核两种成核和生长机制的基础上,探讨两个晶核的融合过程。
晶核的融合随两个晶核晶向间夹角、晶核界面类型、晶核大小和晶核位置而表现出不同的行为,但基本可分为三个阶段,即晶核的协同生长、晶核接触并形成哑铃型和哑铃型晶核的弛豫。
有六点实验结果在原子系统中难以直接观测:三个阶段均显著增加子相的生长速率;当两核间距小于10倍晶格常数时,相变过程中产生的体积变化扭曲了母相晶格;融合的核在凹陷区域生长更快;小晶核在融合过程中会液化;不同晶向的晶核融合会形成位错或晶界;小晶核更易转动和迁移。这些现象背后的机制涉及子相生长诱导的应变、不同界面的界面能之间的竞争等普适的物理,因而这些现象有可能对原子系统仍然适用。
相关研究成果以In situ observation of coalescence of nuclei in colloidal crystal-crystal transitions为题,发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。研究工作得到国家自然科学基金委员会和中国科学院的支持。