作为动量空间中的赝磁场,贝利曲率描述了电子波函数的几何相位。对整个布里渊区中所有占据态电子的贝利曲率积分能够获得内禀的反常霍尔电导 (AHC),即反常霍尔效应内禀贡献。内禀 AHC 与两个因素密切相关:一是由费米能级 E F 位置决定的电子占据情况;另一个是 E F 附近的能带结构特征。在磁性拓扑半金属材料中,外尔点和带能隙的节线环能够产生拓扑增强的贝利曲率,有望产生巨大的内禀 AHC。
因此,磁性拓扑半金属成为获得强横向输运效应的理想材料。
近两年,铁磁性 Shandite 化合物 Co 3 Sn 2 S 2 被证实是第一个时间反演对称破缺的磁性外尔半金属。该体系在 E F 附近存在 3 对外尔点和 3 对带能隙的节线环,这些拓扑能带结构产生强的贝利曲率,使该材料展现出大的 AHC (1130 S/cm) 和大的反常霍尔角 AHA (20%)。
继而,人们在该磁性拓扑体系中报道了大反常能斯特效应、平带负磁矩效应、拓扑表面态电催化、畴壁大磁电阻、交换偏置、电子关联、自旋激发能隙,以及可能的高温量子反常霍尔效应等物理行为。同时,理论计算显示 Co 3 Sn 2 S 2 中的 E F 处于 AHC 的最佳(峰值)位置。在刚带模型下,任何元素的电子掺杂都会使 E F 上升而导致 AHC 下降。
最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室 M05 组博士生申建雷(已毕业)、博士生曾庆祺(已毕业)和刘恩克副研究员等,与南方科技大学姚秋石博士和刘奇航副教授等合作,在多电子 Ni 掺杂的 Co 3-x Ni x Sn 2 S 2 中观察到异常增强的 AHC (1380 S/cm),并同时获得增强的 AHA (22%) 和反常霍尔因子 S H (2.3V -1 )。
这一异常增强现象无法基于刚带模型来理解。采用 TYJ 标度关系对反常霍尔效应的内、外禀贡献进行了分离,结果显示内禀 AHC 为 1340 S/cm,表明异常增强的 AHC 几乎完全来自于内禀贡献。这意味着无序掺杂对体系的贝利曲率产生了显著影响。
为了理解内禀机制增强的原因,采用超胞近似下的反折叠能带模型对 Ni 掺杂的 Co 3-x Ni x Sn 2 S 2 进行了理论计算。
结果表明,随着掺杂量增加 E F 明显向上移动,同时能带发生展宽从而使得自旋-轨道耦合打开的节线环能隙变窄。节线环之间的能隙窄化使得能隙间的贝利曲率增强,且少量 Ni 掺杂使得 E F 处于窄化后的能隙中,从而导致了内禀 AHC 的增强。实验所得载流子浓度也呈现出与能隙对应的极小值。进一步增加 Ni 含量,能带展宽加剧,能隙间贝利曲率更强,但 E F 移至能隙以上,AHC 进而下降。
本研究揭示了掺杂过程中经典刚带模型的局限性,观察到了原子局域无序对电子结构的调制效应,为磁性拓扑材料乃至其他电子材料的精细能带结构和宏观物理性质的化学调控提供了更为准确的理解。