具有类单层Pb的新型二维层状化合物进展

作者: 陈旭

来源: Journal of the American Chemical Society 145, 17435 (2023)

发布日期: 2023-09-02 17:00:56

中国科学院物理研究所的研究团队制备了含二维Pb的层状超导体,揭示了Pb在不同配位和维度的物性,为研究功能基元调控电与磁物性的关系提供了新思路。

二维金属可能表现出若干新奇的物理现象,但金属键的存在使得制备二维形态金属较为困难。一种有效的方法是在合适的衬底上沉积单原子金属层,但其往往出现褶皱,且无法避免由衬底带入的电荷和声子相互作用。另一种方式是构筑超晶格化合物稳定二维金属层。

例如,在范德瓦尔斯超晶格超导体Ba6Nb11S28中,绝缘层[Ba3NbS5]和二维超导层[NbS2]交替堆垛,构成[NbS2]基新超导体,但其超导临界温度(Tc)为0.8 K,低于二元化合物2H-NbS2的Tc (6 K)。重要的是,Ba6Nb11S28的[NbS2]层展现出局部镜面对称破缺,表现出二维Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov态。

近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心先进材料实验室A02组博士后陈旭(现就职于怀柔研究部HX-TS02组)在应天平特聘研究员、郭建刚研究员和陈小龙研究员指导下,与金士锋副研究员、杜世萱研究员及邓俊博博士等合作,制备了含二维Pb的层状超导体[RO]nPb(n=1, R=La-Nd; n=2, R=La-Er)。

团队考虑到在碳族单层样品中,原子的起伏高度(δ)与金属衬底(MS)、半导体衬底(SS)所转移的电荷量和晶格失配度密切相关。声子谱计算表明孤立的平面状和“褶皱状”单层Pb结构均不稳定,需借助结构插层的作用来稳定结构。形成焓计算表明在二维Pb的层间插入[R2O2]2+和[Ca2F2]2+等结构单元后,所形成的化合物总能量满足结构稳定性判据。

团队进一步利用金刚石对顶砧测量了代表性体系Gd2O2Pb的电学性质,发现随着压力的升高,其反铁磁转变温度TN逐渐升高,当压力大于10 GPa时,Gd2O2Pb出现超导电性,Tc为4 K,呈现出反铁磁与超导共存的现象,这与其晶格在10 GPa出现不连续变化相关。

同时,[RO]2Pb的超导表现出准二维特征,其超导上临界场(8 T)比单质Pb的上临界场高两个数量级,载流子浓度(1×1022 cm-3)为单质Pb的1/50。在压力小于50 GPa下,ROPb未出现超导电性,这可能与[Pb2]2-层的载流子浓度较低有关。

本工作揭示了Pb在不同配位和维度的物性,为研究功能基元调控电与磁物性的关系提供了新思路。

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