薄膜的晶体结构相变研究取得进展

作者: Bo Su et al.

来源: Advanced Science

发布日期: 2022-12-23 17:35:41

中国科学院物理研究所的研究团队在低温拉曼光谱研究中,发现1T'-MoTe2薄膜在特定厚度下(小于19.5 nm),即使在低温(80 K)下也能保持单斜晶体结构,未发生从单斜到正交的结构相变。这一发现为在低温下证实1T'-MoTe2中的二阶拓扑绝缘体态提供了实验基础。

拓扑绝缘体的概念已被拓展为高阶拓扑绝缘体:即d维第n阶拓扑绝缘体具有受对称性保护的无能隙的(d–n)维边界态。高阶拓扑绝缘体可为探索奇异量子现象和量子态(如马约拉纳束缚态)提供新的机遇,因此,高阶拓扑绝缘体在凝聚态物理领域受到了大量关注。但是,目前很少量子材料被实验证实为高阶拓扑绝缘体。

具有单斜(1T')晶体结构的1T'-MoTe2被理论预言为三维二阶拓扑绝缘体的候选材料(Phys. Rev. Lett. 123, 186401 (2019); Nat. Phys. 15, 470 (2019))。然而,当温度低于250K时,1T'-MoTe2将发生晶体结构相变:其晶体结构将转变为正交(Td)结构。

因为高温会使得能带变“模糊”,在温度250K附近发生的从单斜转变为正交的结构相变将给在低温下实验证实1T'-MoTe2中的二阶拓扑绝缘体态带来挑战。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室EX1组谌志国研究员指导博士生苏博,与北京理工大学黄元教授等合作者利用低温拉曼光谱研究了二阶拓扑绝缘体候选材料1T'-MoTe2的晶体结构相变随该材料厚度的演化。

MoTe2发生单斜至正交的结构相变时,能量约为125 cm-1的层间振动模式D可被观测到,导致在该能量附近出现拉曼声子峰劈裂的现象。

当利用金膜辅助解理法得到的1T'-MoTe2薄膜的厚度小于19.5 nm,温度低至80 K,层间振动模式D依然没有出现(见图1(a)),这表明厚度小于19.5 nm的1T'-MoTe2薄膜在低温依然保持单斜晶体结构,没有发生如1T'-MoTe2块材中从单斜转变为正交的结构相变(见图1(b))。

由于金比MoTe2的功函数大,所以,在金膜辅助机械解理1T'-MoTe2的过程中,电子从1T'-MoTe2转移至金膜,这将导致1T'-MoTe2被空穴掺杂(如示意图1(c))。此外,1T'-MoTe2越薄,等同量的空穴掺杂对应更高的空穴浓度。之前的理论计算研究表明:1T'-MoTe2中浓度足够高的空穴掺杂可稳定其单斜晶体结构。

所以,厚度小于19.5 nm的1T'-MoTe2薄膜在低温依然保持单斜晶体结构可能是由金膜辅助机械解理引入足够高浓度的空穴导致。

该研究结果为在低温下实验观察1T'-MoTe2中理论预言的二阶拓扑绝缘体态打下了基础。

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