随着人们对可再生能源储存的需求日益增长，低成本、环保、安全、高能量密度的锂离子和钠离子电池的研发显得愈发重要。与作为商业正极材料主要成分的钴和镍元素相比，锰元素具有丰富的地壳含量，而且毒性较小，对电池大规模生产具有极大的吸引力。其中，富锂/钠锰基正极由于额外的LOR，一般具有较高的容量和工作电压（>4 V vs. Li/Li或Na/Na）。
但LOR反应过程中存在不可逆的局部结构转变或晶格氧损失，导致其循环稳定性差以及电压滞后和衰减，影响了LOR材料的广泛应用。LOR的稳定性和可逆性与原子结构和局部氧配位环境有很大关系，相关的理论包括氧的孤对电子态，还原耦合机制，O-O二聚体，配位金属电荷转移（LMCT），临界氧空穴等等理论。
在此基础上，探索与可逆LOR相兼容的富锰氧化物晶体结构，有利于实现可持续能源储存。
大多数稳定LOR的研究主要集中在根据元素的物理和化学特性进行掺杂。然而，最近人们的注意力已经转移到探索和设计晶体结构来触发可逆的LOR。从锂层状氧化物正极到钠层状氧化物正极，从有序层状结构到阳离子无序结构，以及从过渡金属堆积模型到层内超结构，对这些结构的理解呈现出一个逐渐深入的过程。另一方面，近十年来，拓扑结构一直是材料科学和凝聚态物理研究的一个重要领域。
随着大量有趣的拓扑结构的发现，为包括储能材料在内的材料科学和基础物理学开辟了新的领域。
鉴于此，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心A04谷林研究组与E01胡勇胜研究组开展了密切合作。博士生高昂和张庆华副研究员为论文第一作者，谷林研究员、胡勇胜研究员与容晓晖博士为共同通讯作者。
该工作提出了一种促进晶格氧氧化还原的拓扑保护机制，基于此机制的P3-NLMO正极在钠半电池中呈现出良好的LOR可逆性，并在锂半电池中提供了约240 mAh g¹的高容量和出色的容量保持率。在此项研究中，作者发现同为带状结构，P3-NLMO在十次循环后的容量几乎是P2-NLMO的两倍。
结合球差电镜及第一性原理计算确定了NLMO带状过渡金属层的堆积序列，即一维拓扑结构（ODT）结构，原始的P2-和P3-NLMO中分别为-α-β-堆积和-α-γ-堆积。
电化学和结构分析证实，在P3-NLMO中，-α-γ-堆积在钠离子脱嵌过程中保持不变，其稳定的拓扑特征为可逆LOR提供了拓扑保护，而P2-NLMO中-α-β-堆积的拓扑特征则不能稳定保持，在循环过程中逐渐从-α-β-堆积演变为-α-γ-堆积，而-α-γ-模型容纳更少的钠离子，导致容量衰减。
我们使用一维拓扑序来重新定义P3-NLMO结构，对应的拓扑序为Rᵀ = [1 3 5 ··· 2q + 1]，而P2-NLMO为Rᵀ = [1 2 3 ··· q ]。区别于传统相（O型或P型）定义，拓扑序作为层状正极的一个新序参量，可以用来描述不均匀过渡金属层之间的相互作用。在本工作中，P3-NLMO所具有的奇数型拓扑序更有利于维持结构的稳定性，从而提升LOR的可逆性。
P3-NLMO正极在锂半电池中，在电压范围为2.0 ~ 4.8 V和电流密度10 mA g¹的条件下，在第二个循环中提供了约240 mAh g¹的可逆容量，在30个循环后显示出98%的容量保持率；而P2-NLMO容量为183 mAh g¹，30圈后容量保持率仅为60%。这项工作为开发高能量、低成本、环境可持续和安全的正极材料提供了强有力的指导。
该工作得到了科技部、中国科学院、国家自然科学基金委、北京市科学技术委员会、广东省科学技术厅的支持。相关成果以“Topologically protected oxygen redox in a layered manganese oxide cathode for sustainable batteries”为题，于2021年12月2日发表在Nature Sustainability上。