许多具有强关联特性的过渡金属氧化物都表现出电荷分布不均匀性。利用扫描隧道显微镜(STM)的超高空间分辨率,人们在不同的铜基超导体系中发现纳米尺度上贗能隙、超导能隙的空间不均匀性[1]。尽管在理论上,向一个莫特绝缘体引入载流子会自发导致电荷相分离,但在实验上发现纳米尺度上电荷分布不均匀性和杂质离子的空间分布相关。掺杂离子不仅向铜氧层贡献载流子,而且自然地会对局域电子结构产生扰动。
一般说来,这样的扰动表现为三种形式:局域的化学势变化,原胞内的原子位置偏移,和伴随的纳米尺度晶格应变。
利用X射线漫散射实验手段,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心EX7组博士生林佳琪和柳学榕副研究员对其中一种扰动形式,纳米尺度的晶格应变,进行了定量表征。当晶体中原子位置受到热扰动或杂质引起的应力场扰动,偏离其原先处于的周期位置时,会产生X射线漫散射,分别叫做热漫散射(TDS)和黄昆漫散射(HDS)。在X射线散射实验中能观察到晶体布拉格峰附近出现尾巴。
他们选取La2-xSrxCuO4(LSCO), x=0.08的样品,在温度为7K时,测量(0 0 22)和(2 0 22)布拉格峰附近的漫散射强度(图1)。在X射线等强度图中看到明显峰和谷的漫散射图案是HDS的特征,而TDS的等强度图会更接近于圆形。为了定量描述HDS,采用连续弹性近似,忽略原胞内原子的细节,把原胞应变当作原胞质心的运动。
这时,在某个布拉格峰附近q处,HDS强度正比于1/qv,v=2。而TDS的强度在只考虑声学支声子的近似下,随温度变化,高温时v接近2,而低温时v接近1。通过对漫散射强度的拟合(图2),在低q时v=1.9,HDS占主导,而在高q时,v开始向1靠近,此时TDS占主导。漫散射强度对q的依赖符合连续弹性近似。
图3的温度依赖反应HDS特征(峰-谷-峰)随温度增加逐渐消失,可能是由于高温晶格增大,导致局域应力释放。
最后,他们重构了杂质原子周围原胞的应变(质心偏离,图4),发现最大的偏离是0.001埃量级,位于杂质原子周围大约1nm处,当远离杂质原子时,质心偏离迅速变小一个量级。静水压和单轴压力实验证明LSCO的Tc可以受压力调控~1K/Gpa。
而且通过测量LSCO线性压缩系数可知,0.01埃的原胞大小改变对应1Gpa的局域应力。所以X漫散射实验观察到的0.001埃的局域应变太小,并不能解释STM看到的显著局域电荷分布不均匀。
该文章于2018年5月11日发表在Physics Review Letter上(Phys. Rev. Lett. 120,197001)。该实验在美国阿贡国家实验室完成,受到科技部(2015CB921300,2016YFA0401000),中国科学院(XDB07020200)和美国能源局(DE-SC0003678)的资助。